5月31日，他到了羅安達港口。
這是有史以來，第一次有記載的從南非斜穿過整個非洲大陸到達非洲西海岸的旅行，曆時兩年。
1854年9月24日，大衛·利溫斯敦離開了羅安達，沿著曾經讓迪克·桑德一行人曆經磨難的寬紮河右岸，到達倫格奔古河交叉處，沿途碰見很多押送黑奴的「沙漠商隊」。
利溫斯敦醫生又經過卡松加，於1856年2月20日從卡松加出發，渡過寬果河，到達贊比西河上遊的卡瓦瓦鎮。
6月8日他又回到了迪洛洛城，又見到了土著王辛泰。
爾後，他沿贊比西河南下，重新回到他於1853年11月11日出發的探險基地裏年蒂鎮。
利溫斯敦醫生准備進行的探險的第二大工程，是去非洲的東海岸，這將使他最後完成從非洲西海岸到東海岸的全部考察工作。
參觀過「煙霧彌漫雷聲隆隆」的維多利亞瀑布之後，利溫斯敦醫生離開了贊比西河向西北方向前進，穿巴托卡族聚居區。
當地的土著人吸食大麻成癮，形狀呆傻。利溫斯敦訪問了當地最有勢力的酋長賽馬蘭卜埃，渡過了盧薩卜南部的卡富埃河，又沿著贊比西河下行，訪問了土著王穆布魯馬，參觀了尊博城的廢墟，這廢墟是葡萄牙人的古城。
1856年3月2日，利溫斯敦醫生到達贊比西河下遊的重鎮泰特。
這就是他探險的第二大工程的主要路程。
4月22日，利溫斯敦醫生離開了這座當年也是非常繁華的碼頭城市，向贊比西河右岸三角洲下行，5月20日到達出海口克利馬內港，至此，從他自開普敦出發到這時已經4年了，也就是從1852年6月3日至1856年5月20日。
7月12日，利溫斯敦醫生乘船前往毛裏求斯，爾後回到闊別16年的故鄉英國。
巴黎地理學會為利溫斯敦醫生頒發了獎金，倫敦地理學會也為他頒發了大獎章，舉行了盛大的招待會。
這位紅極一時的旅行家可以說擁有了他想有的一切。
換一個人也會覺得，該休息一下了。可大衛·利溫斯敦醫生卻不這麼想。
1858年3月1日，他帶著比丁費爾德上尉、奇爾克和梅勒爾醫生、托恩頓和柏恩斯先生以及利溫斯敦的弟弟查理·利溫斯頓，又出發去了南非。
5月份他們到了莫桑比克海岸，他們要去考察贊比西河盆地的情況。
這次旅行，他們七個人沒有都能活著回來。
他們乘一艘名為「馬洛泊爾」的小汽艇沿贊比西河上行，於9月8日抵達泰特。
1859年1月他們考察了贊比西河赤勒河的下遊和上遊西岸一帶，4月考察了奇爾瓦湖，訪問了芒剛甲族聚居區，9月10日發現了尼亞薩湖然後沿贊比西河西上，於1860年8月9日回到維多利亞瀑布城。
1861年1月31日，英國天主教派駐南非的主教麥肯西率領他的幾個傳教士到達贊比西河海口。3月份利溫斯敦考察魯伍馬河，沿河上行，9月又回到了尼亞薩湖，在那兒他們一直住到10月底。
1862年1月30日，利溫斯敦夫人乘一艘叫作「尼亞薩夫人」號的汽船到達非洲。
以上就是利溫斯敦醫生這次新的探險旅途中，最初幾年的主要經過。
麥肯西主教和隨行人員中的一個傳教士已經由於當地惡劣的氣候而病故；4月27日，利溫斯敦夫人也在丈夫的懷抱中長眠了。
5月份，利溫斯敦第二次考察莫馬河。11月底他又回到贊比西河，再沿赤勒河上行，1863年4月同行的托恩頓先生病故，利溫斯敦醫生把他的兄弟查理·利溫斯敦和奇爾克醫生送回歐洲。
11月10日，他第三次考察尼亞薩湖，完成了這一地區的地形考察記錄。
三個月以後，他又回到贊比西河海口，經桑給巴爾，於1864年7月20日，回到了離別五載的倫敦，在倫敦發表了《贊比西河及其上遊各支流考察記》。
1866年1月28日，利溫斯敦醫生重返桑給巴爾，開始了他第四次探險。
這次，他只帶了幾名腳夫和黑人夥計，他目睹了販賣黑奴給這一地區造成的恐怖，於8月8日到達了尼亞薩湖岸邊的馬卡洛傑鎮。
過了6周以後，他大部分隨行人員都逃回桑給巴爾去了，他們逃回去以後四處散播謠言，說利溫斯敦已經死了。
然而，這點打擊阻止不了利溫斯敦，他要考察從尼亞薩湖到坦噶尼克湖之間的這一地區。